Гаральд Исидорович Натансон родился 9 мая 1930 г. в Ленинграде. Его отец — Исидор Павлович Натансон — был известным математиком, мать — Елизавета Петровна (урожденная Соколова) — статистиком-демографом, кандидатом наук.

В 1947 г. Г. И. Натансон закончил 155-ю среднюю школу в Ленинграде и поступил на математико-механический факультет Ленинградского университета, который закончил с отличием в 1952 г. В том же году был принят в аспирантуру Ленинградского Педагогического института им. А.И.Герцена, по окончании которой стал работать на кафедре математического анализа этого института, сначала старшим преподавателем, затем доцентом. В 1957 г. защитил кандидатскую диссертацию "О некоторых применениях асимптотических формул в конструктивной теории функций". Фактическим руководителем диссертации был его отец — И. П. Натансон.

В 1966 г. Г. И. Натансон перешел на кафедру математического анализа математико-механического факультета Ленинградского университета, на которой работал до конца своей жизни. В 1968 г. защитил докторскую диссертацию "Приближение функций некоторыми линейными полиномиальными операторами" и впоследствии стал профессором кафедры. 

Научные интересы Г. И. Натансона были связаны с конструктивной теорией функций вещественной переменной. Его перу принадлежит более 70 печатных работ, в том числе одна книга — "Тригонометрические ряды Фурье и элементы теории аппроксимации" (совместно с В. В. Жуком). Под руководством Г. И. Натансона 15 человек защитили кандидатские диссертации, один из которых стал доктором наук. В 1960 г. он организовал городской семинар по конструктивной теории функций, которым руководил более сорока лет.

Более 20 лет Г. И. Натансон был членом правления и ученым секретарем Ленинградского Математического Общества. С 1974 года являлся бессменным председателем жюри городской математической олимпиады среди студентов ВТУЗов.

Жена Гаральда Исидоровича — Ариадна Людвиговна, урожденная Ярошевич, — этнограф, специалист по Армении. Сын Ярослав окончил матмех ЛГУ, работает программистом. Внуки — Игорь и Дмитрий.